In der Paulinenstraße 9 befand sich während der NS-Zeit eine Außendienststelle der Geheimen Staatspolizei (Gestapo) Frankfurt am Main. Die Verhörmethoden der Gestapo waren oft folterähnlich. Den Häftlingen wurden zum Teil schwerwiegende seelische und körperliche Verletzungen zugefügt. So sind Aussageerpressungen mit vorgehaltener Schusswaffe überliefert. Die Gestapo drangsalierte hier unter anderem Mitglieder oppositioneller Jugendgruppen. Auch mehrere katholische und evangelische Geistliche sowie ausländische Zwangsarbeitskräfte wurden im Gebäude Paulinenstraße 9 verhört und misshandelt.

Die NS-Herrschaft beruhte nicht zuletzt auf einem umfassenden polizeilichen Überwachungs- und Verfolgungsapparat. In dessen Visier befanden sich von Anfang an die Gegner des Regimes sowie Jüdinnen und Juden. Bald wurden auch weitere Minderheiten rassistisch verfolgt wie etwa sogenannte Gemeinschaftsfremde. Ohne Gerichtsurteil und Berufungsmöglichkeit konnten Menschen in der NS-Zeit verhaftet und in ein Konzentrationslager eingewiesen werden. 1936 wurde der Reichsführer der SS, Heinrich Himmler, der bereits Chef der Politischen Polizei und für die Konzentrationslager zuständig war, von Hitler zum Chef der deutschen Polizei ernannt. Damit wurde auch die Kriminalpolizei in den Wirkungsbereich der seit 1933 bestehenden Gestapo integriert. Die Polizei war nun institutionell eng mit der SS verbunden. 1939 wurde die Sicherheitspolizei, d.h. Gestapo und Kriminalpolizei, mit dem Sicherheitsdienst der SS im sogenannten Reichssicherheitshauptamt zusammengefasst. Dieses unterstand der SS und war für sämtliche Polizei- und Sicherheitsorgane zuständig. Die Gestapo war maßgeblich an der Vorbereitung und Durchführung der Deportationen von Jüdinnen und Juden sowie der Sintizze, Sinti, Romnija und Roma in die Konzentrations- und Vernichtungslager beteiligt.

Dr. Hans Buttersack arbeitete seit 1909 als Rechtsanwalt in Wiesbaden. Nationalkonservativ eingestellt, war er Gauführer des „Stahlhelms” und sprach sich 1933 für die NSDAP aus. Er lehnte allerdings die Eingliederung des „Stahlhelms” in die SA ab, woraufhin er mehrfach festgenommen und unter Druck gesetzt wurde. Der „Stahlhelm” wurde Ende 1935 schließlich aufgelöst. Dr. Buttersack geriet 1938 erneut ins Visier der Gestapo. Er war zuerst wegen Beleidigung und anschließend sieben Wochen wegen regimekritischer Äußerungen in Haft, unter anderem im Polizeigefängnis Friedrichstraße. Während jener Zeit wurde er mehrfach zum Verhör in die Paulinenstraße verbracht. Eine erneute Festnahme erfolgte am 6. Mai 1943. Dr. Hans Buttersack hatte sich couragiert für die Bekennende Kirche betätigt. Außerdem unterstützte er Jüdinnen und Juden als Rechtsbeistand, obwohl dies mit dem Reichsbürgergesetz vom 27. September 1938 ausschließlich sogenannten Jüdischen Konsulenten vorbehalten war. Jüdische Anwälte waren 1938 aus der Rechtsanwaltschaft ausgeschlossen worden. Einigen wenigen erlaubte das NS-Regime, ihre Arbeit als Konsulent fortzusetzen. Am 28. Mai 1943 wurde Buttersack ins Konzentrationslager Dachau eingeliefert. Dort verstarb er am 13. Februar 1945 an Fleckfieber.

Auch ausländische Zwangsarbeitskräfte wurden von der Gestapo überwacht. Eine eigens dafür eingerichtete Abteilung war für die Bestrafung der Zwangsarbeitskräfte zuständig. Schon wegen kleinster Vergehen konnten sie in sogenannte Arbeitserziehungslager eingewiesen werden. Sie konnten zudem ohne Gerichtsverfahren extrem hart, zum Teil mit dem Tode bestraft werden. Für diese Verfahren sowie die Hinrichtung war ebenfalls die Gestapo zuständig. Im Hauptsitz in Frankfurt wurde dafür sogar ein mobiler Galgen aufbewahrt.

Anfang 1945 wurde das Gebäude durch Bombeneinwirkung zerstört und die Dienststelle daraufhin in die Mainzer Straße 14 verlegt.