În perioada nazistă, Paulinenstraße 9 a fost sediul unui birou de teren al Poliției Secrete de Stat (Gestapo) din Frankfurt pe Main. Metodele de interogare ale Gestapo-ului erau adesea similare torturii. Prizonierilor li se provocau uneori leziuni psihologice și fizice grave. De exemplu, există înregistrări ale unor prizonieri care au fost forțați să facă declarații sub amenințarea armei. Printre altele, Gestapo a hărțuit membri ai grupurilor de tineri din opoziție de aici. Mai mulți clerici catolici și protestanți, precum și muncitori forțați străini au fost, de asemenea, interogați și maltratați în clădirea din Paulinenstraße 9.

Regimul nazist s-a bazat nu în ultimul rând pe un aparat cuprinzător de supraveghere și persecuție polițienească. Opozanții regimului și evreii au fost vizați încă de la început. Curând, și alte minorități au fost supuse persecuției rasiste, cum ar fi așa-numitele "persoane din afara comunității". În timpul epocii naziste, oamenii puteau fi arestați și trimiși într-un lagăr de concentrare fără o hotărâre judecătorească sau posibilitatea de a face apel. În 1936, Reichsführerul SS, Heinrich Himmler, care era deja șeful poliției politice și responsabil pentru lagărele de concentrare, a fost numit de Hitler șef al poliției germane. Acest lucru a însemnat că departamentul de investigații criminale a fost, de asemenea, integrat în sfera de activitate a Gestapo-ului, care exista încă din 1933. Poliția era acum strâns legată instituțional de SS. În 1939, poliția de securitate, și anume Gestapoul și departamentul de investigații criminale, au fost unite cu serviciul de securitate SS în așa-numitul Birou Principal de Securitate al Reichului. Acesta era subordonat SS și răspundea de toate organele de poliție și securitate. Gestapo a jucat un rol-cheie în pregătirea și desfășurarea deportărilor evreilor, sintizilor, sinților, romilor și romilor către lagărele de concentrare și exterminare.

Dr. Hans Buttersack a lucrat ca avocat în Wiesbaden începând din 1909. Conservator național, a fost lider de district al "Stahlhelm" și s-a pronunțat în favoarea NSDAP în 1933. Cu toate acestea, el a respins integrarea "Stahlhelm" în SA, după care a fost arestat de mai multe ori și supus unor presiuni. "Stahlhelm" a fost în cele din urmă desființat la sfârșitul anului 1935. Dr. Buttersack a fost din nou vizat de Gestapo în 1938. A fost închis mai întâi pentru comportament insultător și apoi timp de șapte săptămâni pentru declarații critice la adresa regimului, inclusiv în închisoarea de poliție Friedrichstraße. În această perioadă, a fost dus de mai multe ori în Paulinenstraße pentru interogatoriu. A fost arestat din nou la 6 mai 1943. Dr. Hans Buttersack a fost un activist curajos pentru Biserica Mărturisitoare. De asemenea, i-a asistat pe evrei în calitate de consilier juridic, deși Legea cetățeniei Reichului din 27 septembrie 1938 rezerva acest lucru exclusiv așa-numiților consilieri evrei. Avocații evrei fuseseră excluși din profesia de avocat în 1938. Regimul nazist a permis câtorva dintre aceștia să își continue activitatea de consultanți. La 28 mai 1943, Buttersack a fost trimis în lagărul de concentrare de la Dachau. Acolo a murit de tifos la 13 februarie 1945.

Muncitorii forțați străini erau, de asemenea, monitorizați de Gestapo. Un departament special înființat era responsabil de pedepsirea muncitorilor forțați. Aceștia puteau fi trimiși în așa-numitele lagăre de educație prin muncă chiar și pentru cele mai mici infracțiuni. De asemenea, aceștia puteau fi pedepsiți extrem de aspru, în unele cazuri cu moartea, fără proces. Gestapo era, de asemenea, responsabil pentru aceste procese și execuții. O spânzurătoare mobilă era chiar păstrată în acest scop la sediul central din Frankfurt.

La începutul anului 1945, clădirea a fost distrusă de bombardamente, iar biroul a fost apoi mutat în Mainzer Straße 14.