По време на нацистката епоха на Паулиненщрасе 9 се помещава полевият офис на тайната държавна полиция (Гестапо) във Франкфурт на Майн. Методите за разпит на Гестапо често са били подобни на изтезанията. Понякога на затворниците са били причинявани сериозни психологически и физически наранявания. Например има данни за затворници, които са били принуждавани да дават показания под дулото на пистолет. Наред с други, Гестапо е тормозило членове на опозиционни младежки групи тук. В сградата на Паулиненщрасе 9 са разпитвани и малтретирани и няколко католически и протестантски духовници, както и чуждестранни работници на принудителна работа.

Нацисткият режим се основава не на последно място на всеобхватен апарат за полицейско наблюдение и преследване. Още от самото начало противниците на режима и евреите са били обект на посегателства. Скоро на расистко преследване са подложени и други малцинства, като например така наречените "аутсайдери на общността". По време на нацистката епоха хората можеха да бъдат арестувани и изпратени в концентрационен лагер без съдебно решение или възможност за обжалване. През 1936 г. райхсфюрерът на СС Хайнрих Химлер, който вече е бил началник на политическата полиция и е отговарял за концентрационните лагери, е назначен от Хитлер за началник на германската полиция. Това означава, че в сферата на дейност на Гестапо, съществуващо от 1933 г., се включва и отделът за криминално разследване. Сега полицията е институционално тясно свързана с СС. През 1939 г. полицията за сигурност, т.е. Гестапо и отделът за криминално разследване, са обединени със службата за сигурност на СС в т.нар. главна служба за сигурност на Райха. Тя е подчинена на СС и отговаря за всички полицейски органи и органи за сигурност. Гестапо играе ключова роля в подготовката и провеждането на депортациите на евреи, синци, синти, роми и ромки към концентрационните лагери и лагерите за унищожение.

От 1909 г. д-р Ханс Бутерсак работи като адвокат във Висбаден. Национален консерватор, той е окръжен лидер на "Щалхелм" и през 1933 г. се изказва в полза на НСДАП. Той обаче отхвърля интегрирането на "Щалхелм" в SA, след което е арестуван няколко пъти и му е оказван натиск. В края на 1935 г. "Щалхелм" е окончателно разпуснат. През 1938 г. д-р Бутерсак отново е на прицел на Гестапо. Първоначално е затворен за обидно поведение, а след това за седем седмици за критични към режима изказвания, включително в полицейския затвор на Фридрихщрасе. През това време няколко пъти е отвеждан на разпит в Паулиненщрасе. Отново е арестуван на 6 май 1943 г. Д-р Ханс Бутерсак е бил смел активист на Изповедалната църква. Той също така е помагал на евреи като юридически съветник, въпреки че Законът за гражданството на Райха от 27 септември 1938 г. запазва това изключително за т.нар. еврейски консултанти. През 1938 г. еврейските адвокати са изключени от адвокатската професия. Нацисткият режим позволява на няколко от тях да продължат работата си като консултанти. На 28 май 1943 г. Бутерсак е изпратен в концентрационния лагер Дахау. Той умира там от тиф на 13 февруари 1945 г.

Чуждестранните работници на принудителна работа също са наблюдавани от Гестапо. Специално създаден отдел отговарял за наказването на принудителните работници. Те можели да бъдат изпратени в т.нар. трудово-възпитателни лагери дори за най-малките си провинения. Те можели да бъдат наказвани и изключително строго, в някои случаи със смърт, без съдебен процес. Гестапо също отговаряше за тези съдебни процеси и екзекуции. За тази цел в централата във Франкфурт дори е имало подвижна бесилка.

В началото на 1945 г. сградата е разрушена от бомбардировките и след това службата е преместена на Майнцер Щрасе 14.